自余國琮先生初次提出,，“計算傳質(zhì)學(xué)”經(jīng)過20年的發(fā)展,，至今已經(jīng)形成了較為完整的理論框架，獲得了初步應(yīng)用,，出版了有關(guān)專著,，發(fā)表了諸多論文，受到國內(nèi)外學(xué)者的關(guān)注,，是化工傳質(zhì)研究乃至化學(xué)工程方法的重要成果和進(jìn)展,。自上世紀(jì)90年代后期本人開始協(xié)助余國琮先生從事科研工作，有幸親歷了余先生領(lǐng)導(dǎo)的關(guān)于計算傳質(zhì)學(xué)的部分研究,?；仡櫠嗄暄芯繗v程，一些經(jīng)歷值得思考,。本文對余先生提出并領(lǐng)導(dǎo)的計算傳質(zhì)學(xué)研究與發(fā)展進(jìn)行簡要回顧,，以期對今后的科研有所啟發(fā)。

1.概述

計算傳質(zhì)學(xué)由余國琮先生于上世紀(jì)八十年代開始醞釀并提出,，遂開展深入研究,，其目的是建立精餾塔復(fù)雜傳質(zhì)過程的嚴(yán)格模擬方法，實現(xiàn)精餾塔的科學(xué)的理性的設(shè)計與放大,。然目前該方法不僅用于精餾和吸收過程的嚴(yán)格模擬,，還有效地應(yīng)用于吸附、固定床反應(yīng),、鼓泡塔生物反應(yīng)以及流化床反應(yīng)等多種分離和反應(yīng)過程,。這是因為計算傳質(zhì)學(xué)為化工過程中普遍存在的湍流條件下質(zhì)量傳遞嚴(yán)格預(yù)測提供了一種有效方法。同時,，計算傳質(zhì)學(xué)方法是基于最基礎(chǔ)的守恒,、熱力學(xué)、動力學(xué)關(guān)系，從基本的物性,、操作和設(shè)備結(jié)構(gòu)參數(shù)出發(fā),，建立較嚴(yán)格的數(shù)理方程并采用數(shù)值計算技術(shù)加以求解，用科學(xué)計算取代傳統(tǒng)傳質(zhì)計算中的經(jīng)驗關(guān)聯(lián),，使得化工過程裝置的設(shè)計有可能擺脫對經(jīng)驗的依賴,，因此對化學(xué)工程學(xué)科的發(fā)展起到了積極的促進(jìn)作用。

計算傳質(zhì)學(xué)的提出具有明確的應(yīng)用背景和意義,。精餾是復(fù)雜的物理過程,，其工業(yè)設(shè)計一直被經(jīng)驗所主導(dǎo)。平衡級假設(shè)是在精餾設(shè)計實踐中最普遍采用的一種模型,。這一模型將復(fù)雜的精餾過程簡化為相互級聯(lián)的若干熱力學(xué)平衡的理論級,，因為平衡級假設(shè)遠(yuǎn)離實際，其計算結(jié)果與實際過程之間存在顯著誤差,。為此平衡級模型需要通過引入效率（塔板效率或全塔效率）參數(shù)加以矯正才能用于工業(yè)精餾塔設(shè)計,。但效率參數(shù)必須通過實驗或借鑒已有的分離任務(wù)相同的精餾塔操作數(shù)據(jù)才能獲得。因此,，平衡級模型簡單,，但獲得模型參數(shù)難。除此之外,，精餾塔的其他基于傳質(zhì)單元等概念的傳統(tǒng)模型情況相同,，所需要的傳質(zhì)系數(shù)等經(jīng)驗常數(shù)或準(zhǔn)數(shù)也需要通過實驗加以關(guān)聯(lián)。廣義地,，采用簡單模型再通過實驗或經(jīng)驗獲得效率,、速率常數(shù)等模型參數(shù)已成為化工設(shè)計乃至化學(xué)工程傳統(tǒng)方法的基本方式。然而,，由于這種實驗關(guān)聯(lián)適用范圍所限,，針對不同工況需要專門進(jìn)行關(guān)聯(lián)，因而迄今已經(jīng)積累了大量關(guān)聯(lián)式[1,2],，選擇合適的關(guān)聯(lián)式則成為一門高度依賴于經(jīng)驗的“藝術(shù)”,，這給化工設(shè)計帶來極大不便，因設(shè)計不準(zhǔn)確導(dǎo)致浪費甚至失敗成為普遍問題,，也使得新化工過程的開發(fā)緩慢,、昂貴。發(fā)展計算傳質(zhì)學(xué)的目的就是從化工過程基本現(xiàn)象出發(fā),，應(yīng)用基本的守恒,、動力學(xué)、熱力學(xué)原理,，基于體系的物性、設(shè)備結(jié)構(gòu)等基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，針對化工過程流體中的濃度場,、流速場以及溫度場的嚴(yán)格預(yù)測,，建立嚴(yán)格的不依賴于經(jīng)驗的模型及其求解方法，據(jù)此對化工過程的設(shè)備和操作參數(shù)實現(xiàn)理性的決策,，讓化工設(shè)計逐步從經(jīng)驗走向科學(xué),。

2.前傳

余國琮先生計算傳質(zhì)學(xué)的提出是基于他長期的研究、觀察與深入思考,。傳統(tǒng)的精餾模型及其研究普遍忽略塔板上流體流動對傳質(zhì)的影響這一重要問題,，假設(shè)塔板流體處于理想混合，這使得精餾研究主要集中于化學(xué)工程師較為擅長的熱力學(xué)模型研究,。而在大型工業(yè)精餾塔中,，流體流動對傳質(zhì)影響顯著，是深入了解精餾塔傳質(zhì)行為,、實現(xiàn)理性設(shè)計的關(guān)鍵,。對此余國琮先生早有清醒認(rèn)識，上世紀(jì)80年代領(lǐng)導(dǎo)實驗室開展了大型塔板流體力學(xué)的實驗和理論研究,，建立了工業(yè)規(guī)模精餾塔流體力學(xué)實驗裝置,，對塔板上氣液兩相流體的流動現(xiàn)象進(jìn)行了大量定性和定量的測量，了解了塔板流體流動的基本模式和特性,，最大的實驗裝置直徑達(dá)到了2.4m,，這在當(dāng)時（直到目前）是全世界高校中最大的精餾研究實驗裝置之一，領(lǐng)大型精餾塔流體力學(xué)研究世界之風(fēng)騷,。

當(dāng)時計算流體動力學(xué)（CFD）已經(jīng)在化學(xué)工程領(lǐng)域開始廣泛應(yīng)用,，余先生首先引進(jìn)了有物理學(xué)背景的尤學(xué)一博士從事博士后研究，建立了精餾塔板氣液兩相流CFD方法和計算機程序,，指導(dǎo)黃潔老師以及博士生張敏卿（留校任教）,、劉春江（留校任教）、王曉玲（現(xiàn)在天津大學(xué)環(huán)境學(xué)院任教）,、朱學(xué)軍等多名研究生建立了精餾塔板和填料氣液兩相流動模型和模擬方法,，實現(xiàn)了對精餾塔流體的流動的嚴(yán)格模擬。然而余先生并不滿足單純流體力學(xué)模擬,，他針對流體對傳質(zhì)的影響問題已經(jīng)有了更超前的想法,，提出了精餾塔板混合池非平衡級模型，先后指導(dǎo)黃潔老師,、博士生宋海華（留校任教）,、曾愛武（留校任教）等研究生持續(xù)開展研究。這一模型是將塔板（后推廣至填料床層）劃分為有限個區(qū)域,，假設(shè)每個區(qū)域處于理想混合并以非平衡模型加以描述,，稱“混合池”,，不同的混合池允許濃度不同，以此考慮塔板上濃度的不均勻分布,?；旌铣啬Ｐ褪怯筛骰旌铣刂g的物料平衡、能量平衡以及混合池內(nèi)的近界面?zhèn)髻|(zhì)和界面相平衡方程組成,。

但是這種混合池模型需要考慮以往傳統(tǒng)精餾模型不曾考慮的新的傳質(zhì)機制,，即湍流擴散。傳統(tǒng)精餾傳質(zhì)模型（譬如基于雙膜理論的非平衡級模型[3]）中的質(zhì)量傳遞只考慮了兩種物理機制,，即組分的分子擴散（分子的熱運動,，指膜內(nèi)傳質(zhì)）以及對流擴散（組分跟隨流體流動的遷移，指塔板之間的物料流股）,。然而精餾塔板上的流動是連續(xù)的且處于湍流,，如劃分成多個混合池，則需考慮混合池之間存在的第三種物理機制,，即湍流擴散（由湍流的渦導(dǎo)致的分散作用）,。湍流擴散是混合池模型所必須考慮的，也是余國琮先生在指導(dǎo)研究中重點強調(diào)的,，是與傳統(tǒng)的精餾模型的根本的區(qū)別,。這使得混合成模型成為了完備的嚴(yán)格模型，這一模型是當(dāng)時國際上第一個考慮濃度不均勻分布的精餾塔模型,。

然而混合池模型是一種離散模型,，實際過程中無論濃度還是流速都是連續(xù)分布的，雖然理論上可采用更加細(xì)小的混合池的方式加以逼近,，但會帶來數(shù)值計算難度,。因而，余先生開始考慮引入微分方程直接對連續(xù)分布的濃度,、速度分布建立模型,，包括復(fù)雜湍流條件下流體流動、組分的擴散,、熱量專遞嚴(yán)格模型,，實現(xiàn)對化工過程中的濃度場、流速場以及溫度場嚴(yán)格模擬,。余先生認(rèn)為,，這種嚴(yán)格數(shù)學(xué)方程的建立和求解完全不同于傳統(tǒng)的工程計算，而是將精餾過程模擬從工程計算水平提升到科學(xué)計算層次,，不但涉及傳統(tǒng)的化學(xué)工程理論,，同時需要考慮湍流條件下物質(zhì)擴散以及相界面復(fù)雜的物理現(xiàn)象及其數(shù)理模型、微分方程的求解以及相關(guān)的數(shù)值計算問題,，研究范疇已跨越傳統(tǒng)化學(xué)工程理論邊界,，必將形成化學(xué)工程新的學(xué)科分支,。余國琮先生 命名其為“計算傳質(zhì)學(xué)”。

3.計算傳質(zhì)學(xué)的提出

進(jìn)入二十一世紀(jì),，隨著計算化學(xué),、計算流體力學(xué)、計算傳熱學(xué)等新興學(xué)科分支的發(fā)展,，特別是計算機與信息技術(shù)的高速發(fā)展，用大規(guī)模數(shù)值計算的方法解決復(fù)雜的工程問題已呈一種趨勢,。余國琮先生提出計算傳質(zhì)學(xué)研究,，將化工傳質(zhì)這一復(fù)雜的工程問題通過科學(xué)計算的方法加以解決的思想正是產(chǎn)生于這一背景。于此同時Fluent,、CDStar等商用微分方程求解器的不斷完善給計算傳質(zhì)學(xué)研究提供了有利條件,。

精餾等幾乎所有化工過程中的質(zhì)量傳遞都是在湍流條件下進(jìn)行的，對于湍流條件下的流體流動和傳熱來說已經(jīng)有了較為有效的方法,，余國琮先生之前領(lǐng)導(dǎo)的精餾塔流體力學(xué)研究也為精餾塔復(fù)雜的兩相湍流模擬建立了有效的方法,，因此計算傳質(zhì)學(xué)面對的核心問題就是對湍流條件下的傳質(zhì)的模擬。計算傳質(zhì)學(xué)的基礎(chǔ)是傳質(zhì)理論,，因而必須首先解決湍流條件下傳質(zhì)理論模型問題,。余國琮先生指導(dǎo)的博士生劉伯譚結(jié)合湍流理論，類比流體力學(xué)模型,，首先建立了針對湍流傳質(zhì)的初步理論模型,，即基于濃度脈動及其耗散理論的“兩方程模型”，遂由博士生劉國標(biāo),、孫志民,、陳江波、李文斌等研究生不斷完善,，并分別成功應(yīng)用于精餾,、化學(xué)吸收、固定床反應(yīng),、吸附等化工過程的嚴(yán)格模擬,。余國琮先生指導(dǎo)的博士生李文斌（后繼續(xù)博士后研究并留校任教）針對CO2吸收過程建立了可考慮各向異性湍流擴散的“雷諾質(zhì)流模型”，并將計算傳質(zhì)學(xué)方法應(yīng)用于流化床反應(yīng)器的嚴(yán)格模擬,。博士生張超（現(xiàn)在中北大學(xué)任教）將將計算傳質(zhì)學(xué)應(yīng)用于鼓泡塔嚴(yán)格模擬,，并應(yīng)用模擬結(jié)果實現(xiàn)了反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)優(yōu)化。

袁希鋼

天津大學(xué)化學(xué)工程研究所

（原載于“天津大學(xué)化學(xué)工程研究所成立四十年文集”,，稍有刪減,。原稿中還有“計算傳質(zhì)學(xué)主要內(nèi)容”和“今后工作展望”兩個章節(jié)，此處省略）

附錄

余國琮先生關(guān)于計算傳質(zhì)學(xué)的主要論著

·專著·

Kuo-Tsung Yu, Xi-GnagYuan, Introduction to Computational Mass Transfer: With Applications to Chemical Engineering (second edition)Springer Berlin Heidelberg, Berlin, Germany,2017

余國琮,，袁希鋼,，化工計算傳質(zhì)學(xué),，化學(xué)工業(yè)出版社，北京2016

Kuo-Tsung Yu, Xi-GnagYuan, Introduction to Computational Mass Transfer: With Applications to Chemical Engineering.Springer Berlin Heidelberg, Berlin, Germany,2014

余國琮,，袁希鋼,，化工計算傳質(zhì)學(xué)導(dǎo)論，天津大學(xué)出版社,，天津,，2011

·計算傳質(zhì)學(xué)在精餾過程模擬中的應(yīng)用·

Wenbin Li, Kuotsung Yu, Xigang Yuan, Botan Liu, An anisotropic turbulent mass transfer model for simulation of pilot-scale and industrial-scale packed columns for chemical absorption,International Journal of Heat and Mass Transfer, 88 (2015) 775–789

Wenbin Li, Kuotsung Yu, Xigang Yuan, Botan Liu, A Reynolds mass flux model for gas separation process simulation: I. Modeling and validation,Chinese J. Chem. Eng., 23 (2015) 1085–1094

Wenbin Li, Kuotsung Yu, Xigang Yuan, Botan Liu, A Reynolds mass flux model for gas separation process simulation: II. Application to adsorption on activated carbon in a packed column,Chinese J. Chem. Eng., 23 (2015), 1245-1255

SUN Zhimin, LIU Chunjiang, YU Guocong (K. T. YU) and YUAN Xigang, Prediction of Distillation Column Performance by Computational Mass Transfer Method,Chinese J. Chem. Eng., 19(5), pp833-844 (2011)

LI Wenbin, LIU Botan, YU Guocong and YUAN Xigang, A New Model for the Simulation of Distillation Column,Chinese J. Chem. Eng., 19(5), pp717-725 (2011)

Guo Biao Liu, K.T. Yu, X.G. Yuan*, C.J. Liu, A numerical method for predicting the performance of a randomly packed distillation column,Int J. Heat and Mass Transfer, 52, pp5330–5338, (2009)

Z.M. Sun, K.T. Yu, X.G. Yuan* and C.J. Liu, A modified model of computational mass transfer for distillation column,Chem. Eng. Sci.2007,62(7), 1839-1850

Sun, Z.M., B. T. Liu, X. G. Yuan, C. J. Liu, K. T. Yu, New turbulent model for computational mass transfer and its application to a commercial-scale distillation column,Ind. & Eng. Chem. Res., 2005, 44 (12): 4427-4434

X. L. Wang, C. J. Liu, X. G. Yuan, and K. T. Yu, Computational Fluid Dynamics Simulation of Three-Dimensional Liquid Flow and Mass Transfer on Distillation Column Trays,Ind. &Eng. Chem. Res.2004, 43, 2556-2567

·計算傳質(zhì)學(xué)在化學(xué)吸收過程模擬中的應(yīng)用·

G. B.Liu, K. T. Yu,; X. G.Yuan*; C. J. Liu; Q. C. Guo, Simulations of chemical absorption in pilot-scale and industrial-scale packed columns by computational mass transfer.Chem. Eng. Sci.,2006,61, (19), 6511-6529.

G. B. Liu, K. T. Yu, X. G. Yuan*, and C. J. Liu, New Model for Turbulent Mass Transfer and Its Application to the Simulations of a Pilot-Scale Randomly Packed Column for CO2-NaOH Chemical Absorption,Ind. & Eng. Chem. Res., 2006;45(9); 3220-3229

·計算傳質(zhì)學(xué)在吸附過程模擬中的應(yīng)用·

W. B. Li, B. T. Liu, K. T. Yu, and X. G. Yuan, Rigorous Model for the Simulation of Gas Adsorption and Its Verification,Ind. Eng. Chem. Res, 50 (13), pp 8361–8370, 2011

·計算傳質(zhì)學(xué)在催化反應(yīng)過程模擬中的應(yīng)用·

G. B. Liu, K. T. Yu, X. G. Yuan*, and C. J. Liu, A Computational Transport Model for Wall-Cooled Catalytic Reactor, Ind. Eng. Chem. Res. 47, 2656-2665, 2008

·計算傳質(zhì)學(xué)在鼓泡塔模擬中的應(yīng)用·

Chao Zhang, Xigang Yuan, Yiqing Luo, Guocong Yu,Prediction of concentration distribution for bubble column reactor simulation Part I: Application to chemisorption process ofCO2 into NaOH solution,,Chem. Eng. Sci., 184 (2018) 161–171

Chao Zhang, Xigang Yuan, Yiqing Luo, Guocong Yu, Prediction of concentration distribution for bubble column reactor simulation Part II: The analogy analysis between turbulent mass and momentum transfer in biodegradation process of toluene in emissions,Chem. Eng. Sci., 189 (2018) 360–368

·計算傳質(zhì)學(xué)在流化床反應(yīng)過程模擬中的應(yīng)用·

Wenbin Li, Kuotsung Yu, Jesse Zhu, Xigang Yuan, Yuanyuan Shao, Botan Liu, An Anisotropic Reynolds Mass Flux Model for the Simulation of Chemical Reaction in Gas-Particle CFB Risers,Chem. Eng. Sci., 135 (2015) 117–127

·計算傳質(zhì)學(xué)在介尺度優(yōu)化中的應(yīng)用·

Cao, X., Jia, S., Luo, Y., Yuan, X., Qi, Z., & Yu, K. T. (2019). Multi-objective optimization method for enhancing chemical reaction process.Chemical Engineering Science, 195, 494-506.

Cao, X., Jia, S., Avellaneda, J., Luo, Y., Yuan, X., Flamant, G., & Yu, K. T. (2019). An Optimization Method to Find the Thermodynamic Limit on Enhancement of the Solar Thermal Decomposition of Methane.International journal of hydrogen energy,44(31), 16164-16175.

Jia, S., Qian, X., Cao, X., Luo, Y., Yuan, X., & Yu, K. T. (2018). A criterion beyond conservation equations for complex transport process modeling - A case of Rayleigh-Bénard convection.Chemical Engineering Science, 182, 44-55.

Cao, X., Jia, S., Luo, Y., Yuan, X., & Yu, K. T. (2018). Optimal Design of Transport and Reaction Pattern in Premixed Methane-air Micro-combustor.Computer Aided Chemical Engineering, 44, 1945-1950

S K Jia, C. Zhang, X.G. Yuan, K. T. Yu, An optimization approach to find the thermodynamic limit on convective mass transfer enhancement for a given viscous dissipation,Chemical Engineering Science, 146(2) (2016), 26-34